金沙总站·(6165cc-官方VIP认证)-最新Best App Store

6165cc金沙总站王立群老师合作在《Nature Communications》发表题为“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”的研究文章，提出一种发展高性能过氧化氢碳基催化剂的新思路。

作为一种重要的化工原料，过氧化氢（H₂O₂）已经被广泛地应用于医疗、纺织以及污水处理等多个领域。此外，H₂O₂还被认为是一种极具潜力的新能源载体，有望在未来的清洁能源领域发挥重要作用。然而，H₂O₂的工业生产主要依赖于蒽醌法，其具有高能耗和高污染等诸多问题。通过电催化两电子氧还原（2e⁻-ORR）的路径合成H₂O₂不仅能量利用率高，还可以实现分布式制备，已达到较高的经济效益。近年来，2e⁻-ORR引起了人们越来越多的关注，开发高性能的催化剂也随之成为该领域的研究热点。在2e⁻-ORR催化剂领域，吡咯氮被认为是一种具有高选择性的构型。然而，由于吡咯氮只存在于碳基底的缺陷和边缘处，这极大地限制了其在多种氮构型中的比例，因而阻碍了相关高性能催化剂的发展。

鉴于此，我院王立群老师与天津大学梁骥教授、侯峰副教授，以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作，通过引入大量孔结构和缺陷，为吡咯氮提供更加丰富的掺杂环境，从而实现了在碳基载体上的高比例掺杂。开发的富吡咯氮掺杂的石墨烯介孔碳复合材料表现出极佳的2e⁻-ORR性能，从而相关高性能催化剂的研究提出了一种新的发展思路。

微结构和化学环境测试结果表明：在最佳条件下制得的催化剂实现了最高可达50%的吡咯氮掺杂比例。电化学测试结果表明：富吡咯氮的碳基催化材料具有极高的2e⁻-ORR活性和选择性。具体为，在−0.6 Vvs.RHE的测试电位下，达到30 mol g⁻¹h⁻¹的H₂O₂产率，同时表现出80%的法拉第效率。24h的长时长测试可以积累得到7.2 L⁻¹的H₂O₂。此外，该材料的重复性、稳定性等方面也同样表现出了优异的性能（图1）。理论研究结果表明：双吡咯氮活性中心比石墨氮、吡啶氮和单吡咯氮相比会具有更小的反应过电位（热力学结果）。而双吡咯氮活性中心的两电子反应能垒远低于四电子反应，从而表现出更高的催化性能（动力学结果）（图2）。

图1材料的2e⁻-ORR催化性能

图2不同构型的2e⁻-ORR活性的理论计算结果

近期，该工作以“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”为题于2023年7月发表于《Nature Communications》上（https://doi.org/10.1038/s41467-023-40118-y）。该工作由我院王立群老师和天津大学梁骥教授、侯峰教授，以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作完成，天津师范大学为第二通讯单位。